2021年4月 - 2024年3月
酵素/カーボン界面の構造制御によるバイオ燃料電池高電流密度化へ向けた研究
日本学術振興会 科学研究費助成事業 基盤研究(C) 基盤研究(C)
バイオ燃料電池は触媒として酵素を用いることで、グルコースなどの生体に安全・安心な燃料が利用できるため、医療用補助具や携帯機器のポータブル電源として開発が期待されている。本研究では、バイオ燃料電池の電極材料として用いるカーボンと酵素との界面構造を制御することで、酵素が有する高い反応速度を活用してバイオ燃料電池の高電流密度化を図る。
本研究では、はじめに電極の反応拡散過程を考慮したモデル計算を改良し、従来の実験における低電流密度の要因について検証した。計算の結果、酵素および電極の間で電子授受を行っているメディエータ濃度(有効メディエータ濃度)が、固定化メディエータの数%程度にとどまっていることが明らかとなり、メディエータを酵素との高い反応性を有する状態で高密度に固定化することの重要性が示された。そこで、カーボン表面に強く吸着するアントラセン二量体と、酵素との高い反応性を有するポリエチレンイミン(PEI)骨格のレドックスポリマーの複合化を行った。酵素グルコースオキシダーゼ(GOx)との反応性を電気化学測定により評価した結果、高い触媒電流密度が得られた。また、安定性の評価としてGOx存在下で電位サイクルを行ったところ、アントラセン二量体と複合化していないレドックスポリマーを物理吸着させた場合と比較して、アントラセン二量体との複合化により、触媒電流の保持率が大幅に向上した。以上の結果より、アントラセン二量体とPEI骨格のレドックスポリマーとの複合化により、高電流密度化と高い保持力の両立を実現した。
本研究では、はじめに電極の反応拡散過程を考慮したモデル計算を改良し、従来の実験における低電流密度の要因について検証した。計算の結果、酵素および電極の間で電子授受を行っているメディエータ濃度(有効メディエータ濃度)が、固定化メディエータの数%程度にとどまっていることが明らかとなり、メディエータを酵素との高い反応性を有する状態で高密度に固定化することの重要性が示された。そこで、カーボン表面に強く吸着するアントラセン二量体と、酵素との高い反応性を有するポリエチレンイミン(PEI)骨格のレドックスポリマーの複合化を行った。酵素グルコースオキシダーゼ(GOx)との反応性を電気化学測定により評価した結果、高い触媒電流密度が得られた。また、安定性の評価としてGOx存在下で電位サイクルを行ったところ、アントラセン二量体と複合化していないレドックスポリマーを物理吸着させた場合と比較して、アントラセン二量体との複合化により、触媒電流の保持率が大幅に向上した。以上の結果より、アントラセン二量体とPEI骨格のレドックスポリマーとの複合化により、高電流密度化と高い保持力の両立を実現した。
- ID情報
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- 課題番号 : 21K04767
- 体系的課題番号 : JP21K04767