2021年度は、光合成初期反応過程において、極限的時間領域で起こる超高速光誘起現象を分子レベルで解明することを目的とした。光合成色素タンパク複合体に結合する光合成色素分子と、その周辺環境であるタンパク質との相互作用を反映する電子・振動コヒーレンスの実時間計測が可能なサブ10フェムト秒コヒーレント分光計測を構築し、光合成色素タンパク複合体の計測を行った。また、様々な時間領域をカバーできる時間分解計測を組み合わせることで、幅広い時間スケールでの光誘起輸送現象の解明を行った。具体的には、（1）可視域及び近赤外領域におけるサブ10フェムト秒光パルスを用いたコヒーレント分光計測、（2）100フェムト秒ポンプ・プローブ分光計測、（3）単一光子計数法を用いたピコ秒時間分解発光分光計測を行った。
（1）可視域では非同軸光パラメトリック増幅器、近赤外領域では中空糸ファイバーパルス圧縮及び直交偏光波発生によりサブ10フェムト秒光パルスの発生を行った。可視域分光では、シアノバクテリア由来集光アンテナ・フィコビリソームの一部を形成するフィコシアニン三量体において、多数の量子状態を形成しその量子状態間のコヒーレンスが観測された。近赤外域分光では、緑色硫黄細菌の光捕集の一部を賄う、FMOタンパク質において色素分子間コヒーレンスが観測された。いずれの場合も室温条件では、コヒーレンス時間は数百フェムト秒以下であったものの、このコヒーレンス時間内で起こるエネルギー移動が観測されていることから、高効率エネルギー伝達にコヒーレンスが関与することが示唆される。（2）、（3）の計測により、シアノバクテリア、紅藻、渦鞭毛藻、緑色硫黄細菌、ヘリオバクテリアにおけるエネルギー伝達および電子移動過程が解明された。