天然の岩石や土壌中の放射性核種の移行を評価するうえで、風化生成物として含まれる粘土鉱物への放射性核種の吸着・固定は重要な現象のひとつである。放射性廃棄物の地層処分の安全評価や福島の環境中へ放出された核種の挙動評価において、重要な放射性核種であるCsは、主に粘土鉱物によって吸着・固定化される。岩石や土壌に含まれる代表的な粘土鉱物であるバーミキュライトはCsを強く吸着することが知られておりCsの移動挙動を支配する物質の一つである。バーミキュライトへのCsの吸着・脱着試験より、バーミキュライトは複数のCs吸着サイトが存在することが示唆されているが、その詳細なメカニズムについては解明されていない。そこで本研究では、Csが吸着したバーミキュライトの133Cs固体NMR実験とモデル構造によるシフト計算により、バーミキュライトに吸着したCsのケミカルシフトと構造の関係を調べた。