不安定分子種の振動スペクトルの測定に重要な役割を果たしてきた「マトリックス単離法」に対し、希ガスマトリックス中に埋め込まれた測定分子の振動スペクトルを第一原理計算に基づきシミュレートする理論手法(高精度電子状態計算+非調和振動理論+マトリックス媒体へのモンテカルロ計算)を確立し、汎用プログラムを作成した。具体的な計算として、本手法を実験報告例のあるNgBeO(Ng=Ar,Xe)およびHXeClへと適用し、マトリックス環境が振動数に及ぼす影響を定量的に議論した。