本研究では、オキシ水酸化鉄の形成段階において、異種原子を含む多面体ユニットの置換などによりFeO_6八面体ユニットの自己組織化過程を制御し、原子レベルの構造と特性との相関を定量的に評価するための研究を行った。研究においては、いくつかのオキシ水酸化鉄の局所構造における原子相関に関する情報(干渉関数)を、実験室X線および放射光による定量的散乱強度解析により評価した。これらの実験的に得られる平均的あるいは特定原子に関する干渉関数から、リバースモンテカルロシミュレーションにより二体分布関数を見積もった。これにより、クロムを含むオキシ水酸化鉄中の原子レベルの不完全性などを示し、FeO_6八面体ユニットの連結構造が異種カチオンを含む多面体ユニットやアニオンによって変化することを明らかにした。
一方、湿式反応セル中における異種元素を添加した鉄合金のその場腐食過程を利用して、水溶液の種類や繰り返し反応条件を変えたときに形成するオキシ水酸化物(α-、β-、γ-FeOOHなど)の種類を調べた。これらの実験においては、実験室X線回折法やシンクロトロン放射光によるその場構造解析を用いた。これらの実験から、合金表面から酸素分圧の高い大気側へのオキシ水酸化鉄の自己組織化過程に関する情報を得て、不均一な腐食系におけるオキシ水酸化物の自己組織化過程の全体像について検討した。さらに、二次イオン質量分析法により、オキシ水酸化物を構成する元素、特に水素と酸素の挙動を調べ、その形成過程に関する情報を得た。これらの一連の結果から、様々な環境下でのオキシ水酸化鉄の形成過程を明らかにすることにより、それらの構造御のための知見を提示した。