Euイオンは、2価ではS=7/2で磁性を有し、3価ではスピンと軌道磁気モーメントがキャンセルすることにより非磁性となる。すなわち、価数が磁性、軌道と密接な関わりをもっている。Eu化合物では、価数揺動や重い電子状態に加え、超伝導など多彩な物性を示すことから、微視的状態に興味が持たれている。Eu$X$$_{4}$ ($X$ = Al, Ga)では、Euは2価の電子状態を取り、S=7/2で記述される安定した磁性を示す一方、同じ価電子数をもつ2つの化合物において、EuGa$_4$が$T_N$=16Kの反強磁性転移を示すのに対し、EuAl$_4$は基底状態に至るまでに5つの転移点を持つ、複雑な物性を示すことが見出された。この違いを生じる起源は未知である。違いを生む機構を解明する上で、中性子は微視的知見が得られる最適なプローブである。反面、Euは中性子吸収体である上、同位体も高価であることから、中性子による研究は困難を伴う。今回J-PARC/MLFの単結晶中性子回折計SENJUにおいて、同位体置換なしの試料で実験を行った。その結果、転移に伴う超格子反射の観測に成功し、2つの化合物の違いを明らかにしたので報告する。